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技術(shù)應用

ECR反應器

時(shí)間:2019-12-27

1、技術(shù)簡(jiǎn)介

       電催化高級氧化技術(shù)是最近發(fā)展起來(lái)的處理有毒難生化降解污染物的新型有效技術(shù),它通過(guò)陽(yáng)極反應直接降解有機物,或通過(guò)陽(yáng)極反應產(chǎn)生羥基自由基(·OH)、臭氧一類(lèi)的氧化劑降解有機物,這種降解途徑使有機物分解更加徹底,不易產(chǎn)生毒害中間產(chǎn)物,更符合環(huán)境保護的要求,這種方法通常被稱(chēng)為有機物的電催化氧化過(guò)程。所謂的電催化,是指在電場(chǎng)作用下,存在于電極表面或溶液相中的修飾物能促進(jìn)或抑制在電極上發(fā)生的電子轉移反應,而電極表面或溶液相中的修飾物本身并不發(fā)生變化的一類(lèi)化學(xué)作用。

2、基本原理

       電化學(xué)技術(shù)的基本原理是使污染物在電極上發(fā)生直接電化學(xué)反應或利用電極表面產(chǎn)生的強氧化性活性物種使污染物發(fā)生氧化還原轉變,后者被稱(chēng)為間接電化學(xué)轉化,見(jiàn)下圖:

原理圖

圖片1.jpg

直接電化學(xué)轉化通過(guò)陽(yáng)極氧化可使有機污染物和部分無(wú)機污染物轉化為無(wú)害物質(zhì),陰極還原則可從水中去除重金屬離子。這兩個(gè)過(guò)程同時(shí)伴生放出H2和O2的副反應,使電流效率降低,但通過(guò)電極材料的選擇和電位控制可加以防止,且很少產(chǎn)生羥基自由基,處理效率不理想。

間接氧化是通過(guò)陽(yáng)極在高電勢下產(chǎn)生的羥基等自由基與污染物分子作用,這種自由基是具有高度活性的強氧化劑C(也可以是催化劑),通過(guò)對有機物產(chǎn)生脫氫、親電子和電子轉移作用,形成活化的有機自由基,產(chǎn)生連鎖自由基反應,使有機物迅速完全降解,故也稱(chēng)為電化學(xué)燃燒。間接氧化在一定程度上既發(fā)揮了陽(yáng)極直接氧化的作用,又利用了產(chǎn)生的氧化劑,使處理效率顯著(zhù)提高。

3、電催化氧化技術(shù)降解有機物的機理

關(guān)于電催化氧化處理有機物的機理有很多種,其中被廣大研究者所接受的是由Comninellis Ch.提出的金屬氧化物的吸附羥基自由基和金屬過(guò)氧化物理論按照該理論。

有機物陽(yáng)極氧化的一般過(guò)程如圖所示:

圖片2.jpg

酸性(或堿性)溶液中的H2O(或OH-)在金屬氧化物陽(yáng)極表面吸附,在表面電場(chǎng)的作用下,吸附的H2O(或OH-)失去電子,生成MOX(.OH) (MOx表示氧化物陽(yáng)極): 

圖片3.jpg

接下來(lái),吸附的·OH可能與陽(yáng)極材料中的氧原子相互作用,自由基中的氧原子通過(guò)某種途徑進(jìn)入金屬氧化物MOx的晶格之中,從而形成所謂的金屬過(guò)氧化物MOx+1: 

圖片4.jpg

這樣在金屬的表面存在兩種狀態(tài)的“活性氧”:一種是物理吸附的活性氧,即吸附的羥基自由基,另一種是化學(xué)吸附的活性氧,即進(jìn)入氧化晶格中的氧原子。當溶液中沒(méi)有有機物存在時(shí),兩種活性氧都發(fā)生反應,生成氧氣。

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當溶液中有有機物存在時(shí),物理吸附的氧(-OH)在“電化學(xué)燃燒”過(guò)程中起主要作用,而化學(xué)吸附的氧(MOx+I)則主要參與“電化學(xué)轉化”,即對有機物進(jìn)行有選擇的氧化(對芳香類(lèi)有機物起作用而對脂肪類(lèi)有機物不起作用)。

圖片6.jpg

電催化反應的共同特點(diǎn)是反應過(guò)程包含兩個(gè)以上的連續步驟,且在電極表面上生成化學(xué)吸附中間物。許多由離子生成分子或使分子降解的重要電極反應均屬于此類(lèi)反應。所以對電催化氧化(ECR)的機理主要是通過(guò)電極和催化材料的作用產(chǎn)生超氧自由基(·O2)、H2O2、羥基自由基(·OH)等活性集團來(lái)氧化水體中的有機物。

因此針對電催化反應的特點(diǎn)也可將此種反應分為兩類(lèi):

1)、離子或分子通過(guò)電子傳遞步驟在電極表面上產(chǎn)生化學(xué)吸附中間物,隨后吸附中間物經(jīng)過(guò)異相化學(xué)步驟?;螂娀瘜W(xué)脫附步驟生成穩定的分子。如酸性溶液中的氫析出反應:

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圖片8.jpg

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2)、反應物首先在電極上進(jìn)行解離式(dissociative)或締合式(associative)化學(xué)吸附,隨后吸附中間物或吸附反應物進(jìn)行電子傳遞或表面化學(xué)反應。如甲醛的電氧化:

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